家住千叶县的17岁普通高中生高坂京介（中村悠一 配音）有一个14岁的妹妹高坂桐乃（竹达彩奈 配音），可是，很长一段时间以来，这个外表可爱的妹妹和自己的关系并不密切，有时甚至可以用冷淡来形容。妹妹的身上究竟发生了怎样的事情呢？终于有一天，一个关于桐乃的秘密被京介发现了。 可爱 的妹妹居然是宅系的兄控？！虽然桐乃百般否认，但事实不容狡辩。随后，原本只在妹妹身边出没的千金大小姐槙岛沙织（生天目仁美 配音）和毒舌少女五更琉璃（花泽香菜 配音）也渐渐的围绕到了京介的身边来，她们都和妹妹一样，是秋叶原系的御宅族。因为是兄控而觉得分外苦闷的桐乃，究竟会和妹控的哥哥京介发展出一段怎样妙趣横生的关系呢？
“嗷嗷嗷嗷嗷嗷尼桑大人真是意外地纯情又温柔啊~~~！！！人家也想要这么个妹控的尼桑大人啦！！！桐乃你怎么这么好命啊羡慕死了羡慕死了羡慕死了……”
深夜，刚看完《我的妹妹不可能这么可爱》完全拜倒在京介大哥的校裤之下的某钱咬着被子在床上不愤地打着滚。 最开始看到这故事的标题和简短的简介还有那个关键词——“工口游戏”——的时候，我是对这故事没啥好感，满脑子的邪恶猥琐18X兄妹禁忌无下限（捂脸。。。我真是世界上最不CJ的人...........），觉得大概又是一部卖肉卖萌的男性向动画吧。 但《我的妹妹不可能这么可爱》完全颠覆了我的想象，京介大哥用他的行为义正言辞的指责了我的不CJ，在看完整部动画以后我心里更是涨满了感动。
桐乃一个初中生居然可以做模特，写的剧情那样弱的书居然也可以大卖，梅露露这个照人设来看明显幼童向的动漫居然被写成大热的动画……确实这部片子里的槽点很多，妹妹根本就是在被无责任地神话，也有很多地方太过夸张，但是尼桑大人的温柔和片子里那么多让人感动的片段完全可以掩盖这片子某些细节方面的不足。 京介真的是一个非常非常非常好的哥哥。这么优秀的妹妹的衬托之下平凡到了极点的哥哥显得废柴得不是一点点，而妹妹也总是高傲地指使哥哥做着做那，还动不动说哥哥“恶心”“离我远点”。但在桐乃对于自己喜欢玩工口游戏的兴趣感到迷茫不知所措的时候，半夜给妹妹做开导的是京介；桐乃的父亲发现女儿喜欢工口游戏而大发雷霆的时候，据理力争甚至最后维护着妹妹说出“那些R18的游戏是我的”的是京介；桐乃觉得寂寞的时候，鼓励她陪她去参加线下聚会找意趣相通的宅友的是京介；桐乃的朋友发现桐乃的兴趣后与桐乃绝交的时候，帮着桐乃编出荒唐的理由来想尽办法让她们和好的是京介；桐乃的小说动画化进展不顺的时候，跪在制作人面前拜托他们的是京介；桐乃在美国过得不开心的时候，当机立断飞到美国把妹妹拽回来的是京介……虽然经常和妹妹吵架，虽然经常被妹妹欺负，但是在关键的时候第一个站出来帮助桐乃的，永远是京介。
黑猫问京介：“你为什么替那样刻薄对待你的妹妹着想？妹控？M？”“不是——！！！”“那是为什么？”“……因为是兄妹吧。”京介的回答简简单单又似曾相识。 《狮子王》里辛巴的父亲对辛巴说：“我们是一家人。”《小屁孩日记》里哥哥说：“那毕竟是我弟弟。”《我的妹妹不可能这么可爱》里京介说：“对我来说，她只是我的妹妹。”因为你是我的家人，因为你是我的兄弟，因为你是我的妹妹，所以没关系，不管怎么样最后我总是会帮你的。所以在我面前你可以随便任性，你可以不用假装什么事都没有，所以没有你在身边无理取闹……我会寂寞的。
“我……我至今为止为桐乃做了很多事，但那都是我擅自做的。就算妹妹不可爱，就算生气，就算嫉妒她的才能……我是做哥哥的没办法，都是没办法理所当然的办法。所以也不需要感谢，也不想被感谢。一直这么想的。现在没变，也不会变，但是为什么，眼泪会……” “你不在我很寂寞啊！结果是因为这个啊。黑猫啊，绫瀬也是说白了都像是附带的。我不愿意因为你不在而寂寞，所以才来带你回去的。就这样而已。你的事我不管，有意见吗？” 整部动画里，京介哭过两次，两次都感动得我也差点掉眼泪——为了一个做大哥的无条件爱护妹妹的温柔的心。 不必说什么，也不必做什么，只要记得我总是站在你这一边的就好。
